Nell’Album Biografico di Roma del 1875, viene descritto l’inizio della attività artistica di Attilio Simonetti, formatosi all’Accademia di San Luca e alla Scuola del Nudo di Giggi in via Margutta.

È qui che incontrò, a quindici anni,  il pittore Mariano Fortuny y Marsal, di cinque anni più grande di lui. L’artista catalano, uno dei più rappresentativi del XIX secolo,  fece di Attilio il suo unico allievo e ne condivise lo studio. Questo incontro, e la fraterna amicizia che ne derivò, determinerà in modo importante la sua vita di artista e professionale.

Simonetti apprese molto dal maestro, pur mantenendo sempre una sua individualità, e insieme a lui entrò in contatto con i pittori napoletani, da Morelli a De Nittis. Negli anni successivi, conobbe Adolphe Goupil, il mercante francese più importante del tempo, e il suo nome iniziò ad avere un mercato internazionale. Viaggiando in Europa, incontrò i più grandi artisti del momento e acquisì un’importante clientela, dai Rothschild al Principe Umberto di Savoia, esponendo a Parigi e negli Stati Uniti.

Quando, negli anni ’80 dell’Ottocento, iniziò a dedicarsi in modo più profondo all’altra sua passione, il collezionismo e il commercio dell’arte antica, la sua pittura, lontano dalle esigenze di mercato, divenne più libera, permettendogli di creare alcune delle sue opere migliori.